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1K 低温制备——氦吸附式制冷机

第一次接触超导纳米线单光子探测器(superconducting nanowire single-photon detector,SNSPD)系统时,很多人都会注意到一个看起来有些矛盾的地方。实验室里只有一台氦气压缩机和一个不大的真空腔,看不到液氦杜瓦,也没有稀释制冷机那一整套复杂设备,监控软件上显示的温度却能低到 0.85 K。

问题在于,压缩机(compressor)和冷头(cold head)组成的 GM 制冷机,通常只能把低温平台冷到 2.8 K 左右。那么,从 2.8 K 到 0.85 K 的这一段温区,究竟是靠什么跨过去的?

真正完成最后这一步的是装在真空腔里的氦吸附泵(helium sorption pump)。它没有机械运动部件,只需要每天做一次自动再生(recycle),就能让探测器在 1 K 以下工作。本文就来介绍这套装置的原理,以及它在实际系统里是怎样运行的。

一、SNSPD 为什么需要低温

SNSPD 的核心是一根超导纳米线,厚度只有几纳米,宽度大约一百多纳米。工作时,纳米线中通入一个略低于临界电流(critical current)的直流偏置电流。一个波长为 1550 nm 的红外光子,能量只有约 0.8 eV,但当它被纳米线吸收时,仍然足以在局部破坏超导态,使这一小段暂时出现电阻。读出电路随后测到一个电压脉冲,这就代表探测到了一个光子。经过几纳秒,纳米线恢复超导,继续等待下一个光子。

这里需要说明一下,光子吸收之后究竟怎样一步步破坏超导,微观机制至今还没有完全确定。热点(hotspot)模型和涡旋(vortex)辅助机制都能解释一部分实验现象,相关讨论仍在继续。不过,这并不妨碍我们从器件和工程层面理解 SNSPD 的工作。

从实际性能来看,SNSPD 是目前综合性能最好的单光子探测器。商用产品的系统探测效率(system detection efficiency)超过 90% 已经很常见,时间抖动(timing jitter)可以做到几个皮秒,暗计数(dark count)也可以低到每秒不足一次。因此,量子通信、深空激光通信等需要逐个计数光子的实验,都会用到这种探测器。器件物理不是本文的重点,感兴趣的读者可以参阅 Natarajan 等人的综述(参考资料 4)。

图 1 SNSPD 系统的硬件三大件。左为低温恒温器(cryostat,即文中的真空腔)与顶部的 GM 冷头(cold head),右为氦压缩机(compressor),两者以两根氦气软管相连。图片取自 Photon Spot(Cryospot 4)与 SHI Cryogenics(CNA-11)官网产品图,仅作示意。

这些性能的代价就是低温。每种超导材料都有自己的临界温度(critical temperature,下面简称 Tc)。器件的工作温度必须远低于 Tc,才能获得足够高的临界电流,并把暗计数压下来。经验上,工作温度通常要低于 Tc 的一半。也就是说,制冷温度并不是一个附带指标,它会直接影响探测器能达到的性能。

具体要冷到多低,取决于纳米线使用的材料。多晶 NbN、NbTiN 薄膜的 Tc 大约为 8~10 K,在 2 K 出头已经可以工作得很好,2.1 K 下系统效率超过 90% 的结果也有不少。非晶 WSi、MoSi 薄膜的 Tc 只有 3~5 K。如果想充分发挥这类材料的性能,就需要把温度降到 1 K 以下。MoSi 的 98% 系统探测效率记录,就是在 0.7 K 下取得的。

于是,器件问题转化成了一个制冷问题。把系统从室温冷到 2.8 K 已经有成熟方案,接下来怎样进入 1 K 以下?

图 2 从 300 K 到 0.85 K 的三棒接力。纵轴为对数刻度。

二、第一棒,压缩机加 GM 冷头

在 SNSPD 系统中,从室温降到 2.8 K 通常由 GM 制冷机(Gifford–McMahon cryocooler)完成。常见的配置是住友重机械(Sumitomo Heavy Industries,SHI)的 CNA-11 压缩机配 RDK-101D 冷头。CNA-11 是风冷机型,一些较老的系统也会使用 HC-4E 之类的水冷压缩机。两者的制冷原理相同,区别主要在于压缩机产生的热量是交给空气还是冷却水带走。

图 3 CNA-11 风冷氦压缩机。图片来自 SHI Cryogenics Group 官网,仅作产品示意。

图 4 RDK-101D 两级 GM 冷头。图片来自 SHI Cryogenics Group 官网,仅作产品示意。

压缩机放在室温端,把氦气压到约 20 个大气压,再通过两根软管送到真空腔顶部的冷头。冷头内部有一个往复运动的排出器(displacer),其中填有蓄冷材料,这一部分叫做蓄冷器(regenerator)。高压氦气进入冷头后,先穿过蓄冷器并被预冷,随后在低温端膨胀吸热,再把吸收的热量带回压缩机。这个过程不断重复,频率大约是每秒一到两次。

RDK-101D 有两级冷却。一级的温度在 40~60 K,主要用来冷却辐射屏(radiation shield),挡住从室温环境照进来的热辐射。二级就是实验中常说的“4 K 平台”,与 CNA-11 配套时,标称制冷量为 0.1 W @ 4.2 K。从室温冷到 4.2 K 通常需要约两个半小时,空载最低温度一般为 2.6~3 K,具体数值会随机型和热负载变化。整套系统的功耗约为 1.2~1.5 kW,和一个电水壶相近,普通插座就可以供电。

为什么不能继续用同一种办法把温度降到 1 K?主要限制来自蓄冷器。蓄冷材料需要在每个循环中吸收和释放热量,但常用材料的比热在 4 K 以下会迅速下降。比热太小,蓄冷器就无法在一个周期内存下足够的热量,制冷效率也随之降低。工程上可以把铅换成 HoCu₂、Er₃Ni 等稀土化合物,把 GM 制冷机的下限从 10 K 左右推进到 2 K 附近。再往下走,继续改良蓄冷材料已经不够,需要换一种制冷方法。

三、给液氦减压

这里使用的方法是蒸发制冷(evaporative cooling)。这个现象并不陌生。人出汗以后会觉得凉,酒精擦在皮肤上也会迅速降温,原因都是一部分液体蒸发时带走了潜热(latent heat)。液体分子要离开液面进入气相,需要从剩余液体中取得能量,因此蒸发会使剩下的液体变冷。

液体的沸点取决于液面上方的压强。高原上的水不到 100 °C 就能沸腾,也是这个原因。液氦在 1 个大气压下的沸点是 4.2 K。如果不断抽走液面上方的氦蒸气,把压强降到 24 kPa,液氦会在 3.0 K 沸腾。继续把压强降到 16 Pa,沸点就会降到 1.0 K。换句话说,只要泵能够持续抽走蒸气,液氦在蒸发的同时就会把自己冷下来。

不过,不能靠这个办法一直降到 0 K。液氦的饱和蒸气压(saturated vapor pressure)会随温度降低而指数下降。1.0 K 时,饱和蒸气压还有约 16 Pa,到了 0.85 K 就只剩两三帕。温度再低,液面上方可供抽走的氦分子越来越少,即使提高泵速,也带不走多少热量。

另外,液氦在 2.17 K 以下会进入超流体(superfluid)状态。超流氦能沿着容器壁形成很薄的液膜,并爬向温度较高的位置,在那里蒸发。这种膜爬行(film creep)会给低温端带来额外漏热。饱和蒸气压下降和膜爬行这两个因素共同限制了单级 ⁴He 蒸发制冷,实际可用的最低温度通常为 0.8~1 K。如果把 ⁴He 换成较稀有的 ³He,同样的原理可以达到约 0.3 K,本文暂不展开。

对于 SNSPD,0.85 K 已经足够低了,但实际搭建系统时还有一个问题。传统做法是把机械真空泵放在室温端,再用管道伸入低温区抽走氦蒸气。低压气体在管道中的流导很差,因此管子必须做得很粗。粗管不仅会增加从室温端传入的热量,也会把机械泵的振动带进低温系统,使用起来并不方便。

一个自然的想法是,能否把泵直接放进 2.8 K 的真空腔,让它紧挨着液氦工作?答案是可以。具体做法是换掉机械泵,使用一种完全没有运动部件的吸附泵。

四、不用插电的真空泵

吸附泵的核心材料是活性炭(activated charcoal)。活性炭内部有大量纳米尺度的孔道,因此具有很大的比表面积,可以达到 1000 m²/g 的量级。一克活性炭内部所有表面如果完全摊开,面积相当于两个多篮球场。

氦气分子撞到这些表面后,会受到范德瓦尔斯力的吸引而停留在上面,这个过程叫做物理吸附(physisorption)。分子能否继续留在表面,取决于热运动是否足以让它挣脱束缚。对于氦来说,温度降到 10 K 左右以下后,吸附会变得非常强。此时,一小罐几十克的活性炭就足以吸附整套封闭管路中的氦气,从气路的角度看,它就是一台抽速很大的真空泵。

反过来,把活性炭加热到 40~50 K,原先吸附的氦就会重新释放出来,这叫做脱附(desorption)。所以,同一罐活性炭在低温时负责抽气,在较高温度时又能释放氦气。二者之间的切换只需要控制一个加热器,不需要活塞、叶轮或其他机械部件。

整套吸附式制冷机在出厂时已经充入氦气并密封。氦只在装置内部循环,构成闭式循环(closed cycle),正常运行时既不消耗氦,也不会向外泄漏。用这样的吸附泵抽走液氦上方的蒸气,正好可以避开室温机械泵和粗抽气管带来的问题。

五、一台吸附式制冷机长什么样

图 5 ⁴He 吸附式制冷机的结构(自绘示意图)。

整台吸附式制冷机是一个全密封的插件,安装在 GM 冷头的 4 K 平台下方。按照图 5 从上到下,可以分成四个主要部分。

  • 吸附泵(sorption pump)。它就是前面介绍的活性炭罐,配有加热器 Hp 和温度计 Tp。Hp 决定活性炭处于吸附还是脱附状态,Tp 用来监测和控制泵的温度。
  • 气隙热开关(gas-gap heat switch)。它把吸附泵与 4 K 平台连接起来,用来控制二者之间的热接触。热开关由两个相互套合的金属筒组成,中间留有很窄的间隙。如果间隙中是真空,两个金属筒之间几乎不传热,相当于开关断开。如果间隙中有少量氦气,热量就能通过气体传递,相当于开关闭合。间隙中的氦气由另一小包活性炭控制。给这包活性炭的加热器 Hs 通电,它会释放氦气,让热开关导通。停止加热后,活性炭冷却并重新吸附氦气,间隙恢复真空,热开关随之断开。也就是说,热开关本身也利用了吸附和脱附,只是规模更小。它的导通热导和断开热导可以相差三个数量级,整个过程同样没有机械动作。
  • 冷凝点(condenser)。这是管路中与 4 K 平台热锚接的一小段。氦气经过这里时会被冷却到平台温度,并在条件合适时凝结成液体。
  • 蒸发器(evaporator)。这是最下方储存液氦的小罐,也常被叫做 1 K pot。SNSPD 芯片可以直接安装在蒸发器上,也可以通过冷指与它连接。蒸发器与上方部件之间使用薄壁不锈钢管连接,利用不锈钢较低的热导率,把 0.85 K 的蒸发器与 2.8 K 的平台尽量隔离开。

图中的三支温度计 Tp、Ts、T1k 和两个加热器 Hp、Hs,就是这台制冷机对外的全部控制接口。理解了这五个量,下面的冷凝和蒸发循环就很容易看懂了。

六、冷凝,然后蒸发

图 6 循环的两个阶段(自绘示意图)。

一次再生循环分为冷凝和蒸发两个阶段。冷凝阶段把管路中的氦收集成液体,蒸发阶段再通过降低液面上方的压强,把这部分液氦冷到 1 K 以下。

第一步是冷凝(condensation)。此时保持热开关断开,也就是不给 Hs 通电。然后给吸附泵的加热器 Hp 通电,利用比例、积分、微分(PID)反馈把 Tp 稳定在 45 K 左右。活性炭升温后开始脱附,原先吸附的氦进入密封管路,使管内压强上升到几十 kPa。

当管路压强超过平台温度所对应的饱和蒸气压时,氦气流经冷凝点便会凝结。例如,3.0 K 时液氦的饱和蒸气压约为 24 kPa。凝结释放的潜热由 GM 冷头带走,形成的液滴则沿管路流入蒸发器。经过大约四十分钟,管路中的大部分氦已经集中到蒸发器内,此时蒸发器温度约为 3 K。

第二步是蒸发(evaporation)。关闭 Hp,再给 Hs 通电,使气隙热开关导通。这个操作乍看之下有些反直觉。我们的目的是冷却吸附泵,但通电加热的却是热开关。原因在于,Hs 加热后释放出的氦气让热开关恢复导热,随后真正负责给吸附泵降温的是 4 K 平台。

热开关导通后,Tp 从 45 K 逐渐下降。当泵温降到 10 K 以下,活性炭重新获得很强的吸附能力,开始抽走蒸发器液面上方的氦蒸气。蒸气压降低以后,液氦的沸点也随之下降,而持续蒸发又会带走潜热。经过十几分钟,T1k 就能从约 3 K 降到 0.85 K 附近。

图 7 一次再生过程中泵温度 Tp 与蒸发器温度 T1k 的变化(自绘示意图,非实测数据)。

随后,系统进入保持阶段(hold)。吸附泵继续抽走氦蒸气,使 T1k 维持在 0.85 K 左右,蒸发器中的液氦则慢慢减少。能够维持多长时间,主要取决于液氦总量和外界漏入的热量。

我们可以做一个数量级估算。液氦的汽化潜热约为 20 J/g,还不到水的百分之一,因此低温设计必须把总漏热控制在微瓦量级。假设一次冷凝得到 1 g 液氦,体积约为 7 mL,而蒸发器承受的总漏热为 100 μW,那么理论保持时间为 20 J ÷ 100 μW ≈ 2.3 天。实际系统的保持时间从十几小时到几天不等,一般足以覆盖一整天的实验。

液氦耗尽以后,T1k 会明显升高。这时重新执行一次冷凝和蒸发流程,大约一小时后,系统就能回到 0.85 K。这种运行方式叫做单发式(single-shot)。每次再生后运行一段时间,液氦耗尽便要重新再生。对大多数实验而言,只要每天自动完成一次,使用体验与连续运行没有太大区别。

七、用 CTC100 让它自动跑

回顾上面的循环,控制系统实际只需要做两件事:读取温度,以及控制加热器功率。这些工作正好可以交给低温温度控制器(temperature controller)。

图 8 CTC100 低温温度控制器。图片来自 Stanford Research Systems 官网,仅作产品示意。

SNSPD 系统中常用的是美国 SRS(Stanford Research Systems)的 CTC100。它有 4 路传感器输入,可以同时读取 Tp、Ts、T1k 和 4 K 平台的温度。两路加热器输出的最大功率各为 100 W,用来驱动 Hp 和 Hs 已经足够。CTC100 还带有 PID 反馈,并支持用户宏(macro)编程,因此可以把整套再生流程写成脚本,直接保存在控制器中运行。

一个典型的再生宏可以这样安排。凌晨四点,控制器先确认热开关处于断开状态,然后给 Hp 上电,通过 PID 把 Tp 稳定在 45 K。保持大约四十分钟,让脱附出来的氦在蒸发器中充分冷凝。接着关闭 Hp,打开 Hs,使热开关导通。控制器继续监测 T1k,等它降到 0.9 K 以下,再结束再生流程。这样,早上实验人员进入实验室时,系统通常已经稳定在 0.85 K。宏语言的具体写法可以直接参考 CTC100 手册,本文不再展开。

八、结语

现在可以回答开头的问题了。压缩机和 GM 冷头负责把系统从 300 K 冷到约 2.8 K,氦吸附式制冷机则接着把蒸发器降到 0.85 K。

整套系统可以理解为三段制冷过程。GM 冷头的一级在约 40 K 冷却辐射屏,二级在约 2.8 K 提供低温平台。在这个平台上,氦先被冷凝成液体,再由低温活性炭吸附泵持续抽走蒸气,通过蒸发制冷进入 1 K 以下。低温区不需要任何运动部件,氦气也在密封装置内循环。日常使用时,只需让温度控制器定期完成一次自动再生。

对于 NbN 器件,2.8 K 的平台往往已经足够。WSi、MoSi 等临界温度更低的材料则需要吸附式制冷机提供的 1 K 以下环境,相关记录效率也是在这样的温区获得的。

如果还要继续降低温度,可以把 ⁴He 换成 ³He,使单级吸附式制冷达到约 0.3 K。再往下就是稀释制冷机(dilution refrigerator)所覆盖的温区,可以进入 10 mK 左右。那已经是另一套制冷原理了。

参考资料

  1. RDK-101D(L) 4K Cryocooler Series,SHI Cryogenics Group 官网,https:// shicryogenics.com/produ ct/rdk-101dl-4k-cryocooler-series/
  2. CNA-11 Indoor Air-Cooled Compressor Series,SHI Cryogenics Group 官网,https:// shicryogenics.com/produ ct/cna-11-indoor-air-cooled-compressor-series-2/
  3. CTC100 Cryogenic Temperature Controller,Stanford Research Systems 官网,https://www. thinksrs.com/products/c tc100.html
  4. C. M. Natarajan, M. G. Tanner, and R. H. Hadfield, “Superconducting nanowire single-photon detectors: physics and applications,” Supercond. Sci. Technol. 25, 063001 (2012). (SNSPD 综述)
  5. D. V. Reddy et al., “Superconducting nanowire single-photon detectors with 98% system detection efficiency at 1550 nm,” Optica 7, 1649 (2020). (0.7 K 下的 MoSi 效率记录)
  6. W. Zhang et al., “NbN superconducting nanowire single photon detector with efficiency over 90% at 1550 nm wavelength operational at compact cryocooler temperature,” Sci. China Phys. Mech. Astron. 60, 120314 (2017). (2.1 K 下的 NbN 高效率)
  7. R. J. Donnelly and C. F. Barenghi, “The observed properties of liquid helium at the saturated vapor pressure,” J. Phys. Chem. Ref. Data 27, 1217 (1998). (液氦蒸气压等物性数据)
  8. Chase Research Cryogenics 官网,https://www.chasecryogenics.com (商用吸附式制冷机厂商)

图 2、图 5、图 6、图 7 为作者自绘,图 1、图 3、图 4、图 8 来自厂商官网,仅作产品示意。

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